台湾专利TW201301963A 基板及其製造方法、散熱基板及散熱模組

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本發明係提供一種基板，其特徵係含有金屬箔；設置於前述金屬箔之算術平均粗度(Ra)為0.3μm以下且最大粗度(Rmax)為2.0μm以下的面上，平均厚度為3μm~25μm的聚醯亞胺樹脂層；及設置於前述聚醯亞胺樹脂層上，平均厚度為5μm~25μm的黏著劑層。
公开号:TW201301963A
申请号:TW101118780
申请日:2012-05-25
公开日:2013-01-01
发明作者:Masaki Takeuchi；Yoshitsugu Matuura；Kazuhito Obata
申请人:Hitachi Chemical Co Ltd；
IPC主号:B32B7-00

专利说明:
基板及其製造方法、散熱基板及散熱模組
本發明，係關於基板及其製造方法、散熱基板、及散熱模組。
一直以來，作為電子零件實裝用散熱基板，多被用於層合電氣絕緣材料層於金屬板之上，並於其上形成佈線圖型之金屬芯基板。
一般而言，電氣絕緣材料層之上所層合之銅箔，形成佈線圖型。然後佈線圖型上使用焊接，來實裝陶瓷晶片零件或矽半導體、端子等。
作為前述電氣絕緣材料層，例如，日本專利第3255315號公報上，已被提出添加無機填料於熱可塑性聚醯亞胺或聚苯醚(PPE)上。但是這樣的熱可塑性聚醯亞胺、如PPE之類一般的樹脂，因為其樹脂自體之熱傳導率為低，所以要作為近年來之PDP(電漿顯示面板)或LED(發光二極體)等被要求要具高散熱性之電子零件用之散熱基板有其困難。因此，近年來，電氣絕緣材料層之高熱傳導化已取得之研究，例如日本特開平11-323162號公報及日本特開2008-106126號公報上，有提出作為提高樹脂之熱傳導性之手段，使用結晶化樹脂。又例如，日本特開2007-150224號公報中，已作出使用高熱傳導性填料之研究。
但是，特開平11-323162號公報、特開2008-1061226號公報及特開2007-150224號公報上所記載之結晶化樹脂或高熱傳導性填料，其係容易引起電氣絕緣性之降低，任一種方法皆為了保持預定的電氣絕緣性，所以須要厚度100μm程度之黏著劑層，在基板之薄型化是有限度的。
本發明，其課題係改善上述問題點，提供一種展示高信賴性且具穩定散熱效果之薄型之基板。
本發明者們努力研究後的結果，找到了以聚醯亞胺樹脂層連接之金屬箔面其算術平均粗度(Ra)為0.3μm以下且最大粗度(Rmax)為2μm以下之金屬箔、與前述金屬箔上平均厚度為2μm~25μm之聚醯亞胺樹脂層、以及含有平均厚度5μm~25μm聚醯胺醯亞胺之黏著劑層以此順序層合所構成之基板為合適，而完成了本發明。
亦即本發明包含以下之態樣。
<1>一種基板，其特徵係含有金屬箔；設置於前述金屬箔之算術平均粗度(Ra)為0.3μm以下且最大粗度(Rmax)為2.0μm以下的面上，平均厚度為3μm~25μm的聚醯亞胺樹脂層；及設置於前述聚醯亞胺樹脂層上，平均厚度為5μm~25μm的黏著劑層。
<2>如前述<1>之基板，其係再含有設置於前述黏著劑層上的金屬板。
<3>如前述<1>或<2>之基板，其中150℃、500小時之熱處理後之各層間的黏著力分別為0.5 kN/m以上。
<4>如前述<1>~<3>任一項之基板，其中前述聚醯亞胺樹脂層及黏著劑層之整體的絕緣破壞電壓為3kV以上。
<5>如前述<1>~<4>任一項之基板，其中前述黏著劑層所含有的黏著劑樹脂之硬化後於常溫下的彈性模數為200 MPa~1000 MPa。
<6>如前述<1>~<5>任一項之基板，其中前述聚醯亞胺樹脂層係含有由含有聯苯基四羧酸酐的酸酐與由含有二胺基二苯醚及苯二胺之二胺所得的聚醯亞胺樹脂。
<7>如前述<1>~<6>任一項之基板，其中前述黏著劑層係含有矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂及環氧樹脂。
<8>如前述<1>~<7>任一項之基板，其中前述黏著劑層之固體成分中之樹脂的總含有率為100質量%以下；前述樹脂所含有的矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂、可與前述矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂相容，且1分子中具有2個以上之環氧基的環氧樹脂、及1分子中具有3個以上之可與前述環氧基反應的官能基之多官能樹脂在前述固體成分中的含有率，依序分別為30質量%~60質量%、10質量%以上、及10質量%以上。
<9>一種散熱基板，其特徵係藉由對前述<1>~<8>中任一項之基板中的金屬箔實施電路加工而成。
<10>一種散熱模組，其特徵係具備：如前述<9>之散熱基板及配置於前述散熱基板上的元件。
<11>一種基板的製造方法，其特徵係含有以下的步驟：準備含有聯苯基四羧酸酐的酸酐、含有二胺基二苯醚及苯二胺之二胺之反應物的聚醯亞胺前驅物的步驟；於金屬箔之算術平均粗度(Ra)為0.3μm以下且最大粗度(Rmax)為2.0μm以下的面上，賦予前述聚醯亞胺前驅物的步驟；在含有氮氣體及氫氣體之混合氣體氣氛下，將前述聚醯亞胺前驅物脫水環化為聚醯亞胺樹脂，形成聚醯亞胺樹脂層的步驟；及於前述聚醯亞胺樹脂層上設置黏著劑層的步驟。
<12>如前述<11>之基板的製造方法，其中前述聚醯亞胺前驅物係使1莫耳之聯苯基四羧酸酐與含有0.15莫耳~0.25莫耳之二胺基二苯醚、0.75莫耳~0.85莫耳之苯二胺的二胺反應的反應物。
根據本發明，可提供一種信賴性高穩定且具散熱效果之薄型基板。
本發明，其係關於具有金屬箔、與設置於前述金屬箔其算術平均粗度(Ra)為0.3μm以下且最大粗度(Rmax)為2.0μm以下的面上，平均厚度為3μm~25μm的聚醯亞胺樹脂層；及設置於前述聚醯亞胺樹脂層上，平均厚度為5μm~25μm的黏著劑層之基板。一般而言，金屬箔上形成聚醯亞胺層之際，為了減低熱電阻會傾向使前述聚醯亞胺層變薄以及降低絕緣破壞電壓。本發明者們，發現可以藉著將金屬箔之表面粗度設定於特定之範圍，即使聚醯亞胺層變薄，也可以防止絕緣破壞電壓之下降。亦即，本發明其係提供一種達成絕緣破壞電壓提高與熱電阻減低兩樣目標之基板。
在本說明書所謂「步驟」之用語，不只是獨立之步驟，若是與其他步驟無法明確區別時如果能達成該步驟所預期之目的的話，也包含在本用語。又用「~」所代表之數值範圍，其係展示「~」前後所記載之數值各自包含作為最小值及最大值之範圍。進而組成物中各成分的量，組成物中相當於各成分之物質為複數存在時，除非另有說明，係意味著存在於組成物中之該複數物質之合計量。 <基板>
本發明之基板，其係具有金屬箔、與設置於前述金屬箔其算術平均粗度(Ra)為0.3μm以下且最大粗度(Rmax)為2.0μm以下的面上，平均厚度為3μm~25μm的聚醯亞胺樹脂層；及設置於前述聚醯亞胺樹脂層上，平均厚度為5μm~25μm的黏著劑層者。
如此這樣的構成，可以展示絕緣破壞電壓及元件等搭載時其回流耐性提高，又即使被暴露在高溫下很長一段時間後抑制層間剝離等問題發生之如此信賴性高且穩定之散熱效果之薄型基板。本發明之基板，例如適用於LED搭載用之散熱基板等。 (金屬箔)
前述金屬箔，如果至少在一側面之算術平均粗度(Ra)為0.3μm以下、且最大粗度(Rmax)為2.0μm以下就不會做特別限制。構成金屬箔之材質例如、金、銅、鋁等沒有特別限制。一般而言使用銅箔。
又作為金屬箔，可使用以鎳、鎳-磷、鎳-錫合金、鎳-鐵合金、鉛、鉛-錫合金等作為中間層，並於兩面上設置0.5μm~15μm銅層以及10μm~300μm銅層之3層構造的複合箔、或複合鋁及銅箔之2層構造的複合箔。
前述金屬箔之一側面之算術平均粗度(Ra)為0.3μm以下，從與聚醯亞胺樹脂層之黏著性觀點來看，以0.1μm以上0.3μm以下為佳，以0.2μm以上0.3μm以下為更佳。
又前述一側面之最大粗度(Rmax)為2.0μm以下，從與熱處理後之聚醯亞胺樹脂層之黏著力觀點來看，以1.0μm以上2.0μm以下為佳，以1.5μm以上2.0μm以下為更佳。
金屬箔面之算術平均粗度(Ra)超過0.3μm，或是最大粗度(Rmax)超過2.0μm表面粗度為大的情形時，絕緣破壞電壓降低。對此例如，可以被認為是因為電場集中在以金屬箔面之凹凸部為基點上。又，設置金屬箔之聚醯亞胺樹脂層之面如同上述一樣其表面粗度為大的情形時，聚醯亞胺樹脂層之層厚容易變成不均一，在面內之熱傳導性可能會發生不均勻。
還有，金屬箔面之算術平均粗度及最大粗度，使用觸診式粗度儀，以室溫、測定力0.7 mN之條件進行測定。
作為金屬箔面之算術平均粗度及最大粗度設定於特定之範圍之方法，控制金屬箔之表面粗度通常所使用的方法並沒有特別限定都可以使用。
又作為前述金屬箔，例如福田金屬股份有限公司製之電解銅箔或日本電解股份有限公司製之電解銅箔等市販之金屬箔，可以使用面之算術平均粗度及最大粗度為特定範圍之金屬箔。
對前述金屬箔面之算術平均粗度(Ra)之最大粗度(Rmax)之比(最大粗度/算術平均粗度)沒有特別限定。例如從銅箔與聚醯亞胺之黏著力觀點來看，以5~15為佳，以7~12為更佳。
前述金屬箔之平均厚度沒有特別限定。其中以6μm以上為佳，以6μm~40μm為更佳，以9μm~35μm為特佳。使用6μm以上之金屬箔有生產效率提高之優點。
還有，金屬箔之平均厚度，使用觸診式粗度儀任意選擇10個點之厚度進行測定，給定為其算術平均值。 (聚醯亞胺樹脂層)
在本發明之基板上於前述金屬箔之一側面上，其算術平均粗度(Ra)為0.3μm以下且最大粗度(Rmax)為2.0μm以下的面上，設置聚醯亞胺樹脂層，其平均厚度為3μm~25μm。前述聚醯亞胺樹脂層之平均厚度以3μm~15μm為佳，以5μm~15μm為更佳。
聚醯亞胺樹脂層之平均厚度未滿3μm時有時會無法達成充分的絕緣破壞電壓(較佳為1kV以上)。又平均厚度超過25μm時有時無法充分達成熱傳導性。
還有，樹脂層之平均厚度，使用觸診式粗度儀，任意選擇10個點之厚度進行測定，給定為其算術平均值。
又對於前述金屬箔面之算術平均粗度(Ra)其聚醯亞胺樹脂層之平均厚度之比(聚醯亞胺樹脂層厚/算術平均粗度)沒有特別限定。例如，從黏著性觀點來看，以10以上為佳，以15~125為更佳。
進而對前述金屬箔面之最大粗度(Rmax)其聚醯亞胺樹脂層之平均厚度之比(聚醯亞胺樹脂層厚/算術平均粗度)之比(聚醯亞胺樹脂層厚/最大粗度)沒有特別限定。例如，從熱傳導性及絕緣破壞電壓觀點來看，以1~20為佳，以1.5~15為更佳。
又聚醯亞胺樹脂層與金屬箔之間的黏著力，在150℃下500小時之熱處理後以0.5kN/m以上為佳，以0.8kN/m以上為更佳。藉由使熱處理後之黏著力在前述範圍，可抑制作為基板層間之剝離，構成信賴性高且散熱穩定性優異之基板。進而，聚醯亞胺樹脂層與金屬箔之間的黏著力，於150℃下500小時之熱處理前，以0.7kN/m以上為佳，以0.9 kN/m以上為更佳。藉由使熱處理前之黏著力在前述範圍內，可提高電路上LED等元件誤黏著時之修復性。還有，前述黏著力係使用拉力試驗機(例如，Orientech公司製，RTM500)，以剝離角90度、50mm/分之條件下進行測定。
要使熱處理後之聚醯亞胺樹脂層與金屬箔之間的黏著力在前述範圍內，例如，可列舉將聚醯亞胺樹脂層，以包含後述之特定聚醯亞胺樹脂所構成之方法、或金屬箔之最大粗度於絕緣破壞電壓所容許之範圍內變大之方法等。
進而作為前述聚醯亞胺樹脂層及黏著劑層之全體其絕緣破壞電壓以3kV以上為佳，以4kV以上為更佳。絕緣破壞電壓為3kV以上，可使作為基板之信賴性更加提高。
在此聚醯亞胺樹脂層之絕緣破壞電壓，其係構成本發明之基板作為聚醯亞胺樹脂層全體於層厚方向所測定者。還有，絕緣破壞電壓，使用耐電壓計(菊水電子工業股份有限公司製，TOS8700)，於2mA之條件下進行測定。
要使熱處理後之聚醯亞胺樹脂層之絕緣破壞電壓在前述範圍內，例如，可列舉將聚醯亞胺樹脂層之層厚於25μm以下之範圍內變厚之方法、聚醯亞胺樹脂層以包含後述特定聚醯亞胺樹脂所構成之方法、金屬箔表面粗度(粗化)盡可能變小之方法等。
構成前述聚醯亞胺樹脂層之聚醯亞胺樹脂並沒有特別限定。例如，常被用來形成可撓性印刷配線板可適當選自聚醯亞胺樹脂。具體而言例如，可適當選自日本特開昭60-210629號公報、日本特開昭64-16832號公報、日本特開平1-131241號公報、日本特開昭59-164328號公報、日本特開昭61-111359號公報所記載之聚醯亞胺樹脂等。
構成聚醯亞胺樹脂層之聚醯亞胺樹脂可為單獨1種、2種以上組合來使用亦可。
其中前述聚醯亞胺樹脂，以與含聯苯基四羧酸酐之酸酐、與從含二胺基二苯醚及苯二胺中至少一種之二胺所得到者為佳，以與含聯苯基四羧酸酐之酸酐、與從含二胺基二苯醚及苯二胺之二胺所得到者為更佳，對於含有1莫耳聯苯基四羧酸酐之酸酐使其與含有0.15莫耳~0.25莫耳之二胺基二苯醚及0.75莫耳~0.85莫耳之苯二胺之二胺相反應所得到者為佳，對於含有1莫耳聯苯基四羧酸酐之酸酐使其與含有0.15莫耳~0.25莫耳之二胺基二苯醚及0.75莫耳~0.85莫耳之苯二胺、二胺基二苯醚及苯二胺之總量為0.9~1.1莫耳之二胺相反應所得到者為特佳。
根據特定構成所組成之聚醯亞胺樹脂(以下，亦稱為「特定聚醯亞胺樹脂」)，聚醯亞胺樹脂層與金屬箔之黏著性更加提高。又絕緣破壞電壓更加提高。
前述聚醯亞胺樹脂層，其係至少含有1種之聚醯亞胺樹脂，較佳為前述特定聚醯亞胺樹脂所構成，如有必要含其他成分亦可。作為其他成分，例如可列舉溶劑、無機填料等。
作為前述溶劑，例如可列舉N-甲基-2-吡咯啶酮、N,N-二甲基乙醯胺等之醯胺溶劑。
在前述聚醯亞胺樹脂層其聚醯亞胺樹脂之含有率，於聚醯亞胺樹脂層之固體成分中以40體積%以上為佳，從聚醯亞胺強度維持觀點來看以60體積%以上為更佳，以70體積%以上為特佳。
在此固體成分其係意味著去除揮發性成分後之殘分。
作為在前述金屬箔上設置聚醯亞胺樹脂層之方法，如果可形成平均厚度為3μm~25μm之聚醯亞胺樹脂層的話就沒有特別限制。例如，以包含使酸酐及二胺相反應得到聚醯亞胺前驅物之步驟、及將得到之聚醯亞胺前驅物(較佳為聚醯亞胺前驅物清漆)賦予在前述金屬箔上，於金屬箔上形成聚醯亞胺前驅物層之步驟、以及進行加熱處理使聚醯亞胺前驅物對聚醯亞胺樹脂進行脫水環化而形成聚醯亞胺樹脂層之步驟之方法，於金屬箔上可以形成聚醯亞胺樹脂層。
還有，聚醯亞胺前驅物清漆至少含有聚醯亞胺前驅物與溶劑。
前述聚醯亞胺前驅物其為混合酸酐與二胺，使此等相反應而得到者。酸酐與二胺之混合比沒有特別限定，對酸酐之二胺之比(酸酐/二胺)於當量基準以0.9~1.1為佳，以0.95~1.05為更佳。
在前述範圍內之對酸酐之二胺之比，可以適切控制所形成聚醯亞胺樹脂之分子量，提高聚醯亞胺樹脂層之強度。
在此，酸酐或二胺各自為由2種以上所構成時，各自的總量滿足前述範圍者為佳。
還有，取代得到前述聚醯亞胺前驅物之步驟，使用市販之聚醯亞胺前驅物亦可。
在形成前述聚醯亞胺前驅物層之步驟中，將聚醯亞胺前驅物賦予在金屬箔上之方法於特定所定之層厚可以形成聚醯亞胺前驅物層的話沒有特別限制，可適用於從通常所使用之液體賦予方法來作適宜選擇。
例如，可經由周知的塗佈方法來實施。作為塗佈方法具體而言，可列舉刮刀式塗佈(Comma Coat)、模塗佈(Die Coat)、口紅塗佈(Lip Coat)、凹版塗佈等之方法。作為為了於特定之層厚上形成聚醯亞胺前驅物層之塗佈方法，可以適用於以在間隙間使被塗佈物通過之刮刀式塗佈(Comma Coat)法、從噴頭調整流量塗佈於聚醯亞胺前驅物清漆之模塗佈(Die Coat)法等為佳。
聚醯亞胺前驅物層藉由聚醯亞胺前驅物清漆之塗佈來形成時，設置於塗佈後聚醯亞胺樹脂清漆所含溶劑以至少去除一部份之乾燥步驟為佳。
在乾燥步驟中，去除溶劑可適用通常溶劑之去除方法沒有特別限制。例如，可列舉於90℃~130℃下進行5分鐘~30分鐘加熱處理之方法等。
乾燥步驟後之聚醯亞胺前驅物層中之溶劑殘存率沒有特別限制，以30質量%~45質量%為佳。
又在得到前述聚醯亞胺樹脂層之步驟中作為脫水環化之條件，可以將聚醯亞胺前驅物於聚醯亞胺樹脂上進行脫水環化的話並沒有特別限定。例如，可列舉於實質上不含氧之非氧化性環境下(較佳為氧含有率0.5體積%以下)，在350℃~550℃進行加熱處理之方法。具體而言，從黏著性與熱膨脹率控制之觀點來看，含有氮氣及氫氣之非氧化性混合氣體環境下以380℃~550℃進行加熱處理方法為佳，包含氮氣與氫氣，氫氣之含有率為0.1體積%~4體積%之混合氣體環境下以400℃~550℃進行加熱處理之方法為更佳。
在350℃以上之溫度進行脫水環化可以充分達成其脫水環化率，其絕緣破壞電壓更加提高。又在550℃以下之溫度進行的話，可以抑制聚醯亞胺前驅物及聚醯亞胺樹脂之熱分解。
又在含有氮氣及氫氣之非氧化性混合氣體環境下進行脫水環化可抑制聚醯亞胺前驅物及聚醯亞胺樹脂之氧化分解，絕緣破壞電壓更加提高。
進而在非氧化性之混合氣體環境下氫氣之含有率為0.1體積%以上時其氧化分解抑制效果會更加提高。又氫氣之含有率為4體積%以下時其製造時之安全性提高。
於前述聚醯亞胺樹脂層之上設置黏著劑層。與黏著劑層相接之聚醯亞胺樹脂層之面上，如有必要可進行各種表面處理。藉著進行表面處理，對於所形成之黏著樹脂層之潤濕性、特別是將黏著劑清漆塗佈於聚醯亞胺樹脂層上形成黏著樹脂層時提高其黏著劑清漆之潤濕性。經由如此抑制眼洞或不均等之發生，可以使密著力更加提高或者是更加穩定化。
作為表面處理之方法通常所使用之方法可以視其目的適宜作選擇。例如，可列舉UV照射、電暈放電處理、拋光研磨、噴砂、各種乾式蝕刻、各種濕式蝕刻等之處理方法。其中，從連續處理之容易性、處理效果之穩定性、以及效果之程度來看，以使用經由氧氣電漿處理之乾式蝕刻處理為佳。
經由氧氣電漿處理進行乾式蝕刻處理，更可以使聚醯亞胺樹脂層與黏著劑層之間的黏著力有效果性地提高，得到更加信賴性高、熱傳導性更加穩定化之基板。進而又，可以使黏著劑層更加薄層化。例如，這聚醯亞胺樹脂層與黏著劑清漆之潤濕性藉由氧氣電漿處理，被認為可以更有效地提高。 (黏著劑層)
在本發明之基板上，於前述聚醯亞胺樹脂層上設置黏著劑層。黏著劑層之平均厚度為5μm~25μm，從其熱傳導性、黏著性、及絕緣破壞電壓觀點來看，以5μm~15μm為佳，以5μm~10μm為更佳。
黏著劑層之平均厚度未滿5μm時，例如，黏著劑層之層厚變成散熱用金屬板之貼附面之最大表面粗度以下，對散熱用金屬板之貼附時有時會傷害聚醯亞胺樹脂層使絕緣破壞電壓下降。又平均厚度超過25μm時其熱傳導性有降低之傾向。
還有，黏著劑層之平均厚度，使用觸診式粗度儀任意選擇10個點之厚度進行測定，給定為其算術平均值。
對前述聚醯亞胺樹脂層之平均厚度之黏著劑層之平均厚度之比(黏著劑層/聚醯亞胺樹脂層)沒有特別限定。例如，從熱傳導性及絕緣破壞電壓觀點來看，以0.3~5為佳，以0.3~2.5為更佳。
又前述聚醯亞胺樹脂層平均厚度與黏著劑層平均厚度之總和(以下，亦稱為「樹脂層厚度」)沒有特別限制。例如，從熱傳導性及絕緣破壞電壓觀點來看，以10μm~35μm為佳，以10μm~25μm為更佳。
聚醯亞胺樹脂層與黏著劑層間、及黏著劑層間視需要所設置之散熱用金屬板間之黏著力各自於150℃下500小時熱處理後以0.5 kN/m以上為佳，以0.8 kN/m以上為更佳。在藉著使前述黏著力在前述範圍內，可使作為基板之信賴性更加提高。進而，聚醯亞胺樹脂層與黏著劑層間、及與黏著劑層視要所設置之散熱用金屬板間之黏著力於150℃下500小時之熱處理前，以0.7kN/m以上為佳，以0.8 kN/m以上為更佳。藉著使熱處理前之黏著力在前述範圍內，可以防止LED等之元件於實裝之際經由焊接黏著回流時之膨脹所造成之產量惡化。
作為將黏著劑層之黏著力設定在前述範圍之方法，例如，將聚醯亞胺樹脂層經由氧氣電漿處理進行乾式蝕刻處理之方法，可列舉使黏著劑層包含後述之特定樹脂所構成之方法、於聚醯亞胺樹脂層之表面上塗佈底漆等。
又前述黏著劑層所含之黏著劑樹脂硬化後於常溫(25℃)之彈性率，以200MPa~1000MPa為佳，以300MPa~800MPa為更佳。於1000MPa以下時經由熱膨脹可以造成應力緩和，可以抑制與黏著劑層之界面所產生之裂縫。另一方面，於200MPa以上時，可以抑制基板上LED等之元件於實裝之際發生沉沒。
在此，硬化後之彈性率，其係黏著劑層所含有之黏著劑樹脂在完全使其硬化後之彈性率。硬化之條件與所使用樹脂或硬化劑之種類等而有所不同，使用環氧樹脂與其硬化劑的情況的話，例如可以是經由185℃下90分鐘之熱處理使其硬化之條件。
還有，彈性率使用拉力試驗機(例如，Orientech公司製、RTM500)，以剝離角90度、50mm/分來進行測定。
作為前述黏著劑樹脂之硬化後彈性率設定在前述範圍之方法，可以列舉黏著劑樹脂及其硬化劑從周知的化合物適當選擇之方法。特別是黏著劑樹脂如同後述之樹脂構成者為佳。
作為黏著劑層所包含之黏著劑樹脂，前述聚醯亞胺樹脂層與被附體(較佳為散熱用之金屬板)可以黏著的話沒有特別限制。其中以含有矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂之至少1種為佳。
黏著劑樹脂包含矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂，對於黏著劑層之聚醯亞胺樹脂層之黏著性或耐熱性更加提高。
前述矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂，可以從已周知的化合物中適當選出。其中，以使用矽氧烷改性二胺所合成之矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂為佳。作為此等之矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂，可列舉日立化成工業股份有限公司製KS9003、KS9006、KS9900F等。
在前述黏著劑層上黏著劑樹脂(較佳為矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂)之含有率沒有特別限制，從黏著性與耐熱性觀點來看，黏著劑層之固體成分中以30質量%~60質量%為佳，以40質量%~55質量%為更佳。當黏著劑樹脂含有30質量%以上時與聚醯亞胺樹脂層之黏著性更加提高。又為60質量%以下時耐熱性更加提高。
前述黏著劑層，加入矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂之環氧樹脂以至少含有1種為佳。當環氧樹脂含量更多時會有耐熱性更加提高的傾向。
作為前述環氧樹脂沒有特別限定可以從通常所使用之環氧樹脂中適當選出。其中，1分子中具有2個以上環氧基之環氧樹脂，以可與前述矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂相容之環氧樹脂為佳，1分子中具有2~3個環氧基之環氧樹脂，以可與前述矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂相容之環氧樹脂為更佳。
在此，所謂相容可能是指將環氧樹脂與矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂以所期望的比率相混合時，通過目視觀察就可以知道是均勻混合者。
作為可與前述矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂相溶之環氧樹脂，例如，以具有與構成矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂的二胺之骨格構造類似的骨格構造之環氧樹脂為佳。具體而言，若聚醯胺醯亞胺樹脂係由苯二胺所構成時，以具有苯環之環氧樹脂為佳，進而考慮黏著劑之耐熱性時，以雙酚型環氧樹脂為特佳。
前述黏著劑層含有環氧樹脂時，可與前述環氧樹脂所含之環氧基可能反應之官能基以進一步包含1分子中具3個以上之多官能樹脂(以下，亦稱為「環氧基反應性樹脂」)為佳，環氧基與可能反應之官能基以更進一步包含1分子中具3~10個之多官能樹脂為更佳。
作為具與環氧基反應之官能基3個以上之樹脂，可列舉具3個以上環氧基之多官能環氧化合物、或具3個以上酚性羥基之多官能酚化合物、具3個以上胺基之多官能胺、具3個以上胺基或羥基之胺基甲酸乙酯樹脂等。
作為具3個以上環氧基之多官能環氧化合物，例如可列舉雙酚A、酚醛清漆型酚樹脂、鄰-甲酚酚醛清漆型酚樹脂等之多元酚或1,4-丁二醇等之多元醇與表氯醇相反應所得到之聚縮水甘油醚類；苯二甲酸、六氫苯二甲酸等之多元酸與表氯醇相反應所得到之聚縮水甘油酯類；胺、醯胺或具雜環式氮鹼基之化合物之N-縮水甘油衍生物；脂環式環氧樹脂等。
作為多官能酚化合物，例如可列舉氫醌、間苯二酚、雙酚A及此等之鹵素化物所組成之群所選出至少1種與甲醛之縮合物之酚醛清漆型酚樹脂、酚醛型酚樹脂等。
在前述黏著劑層上對於環氧樹脂其環氧基反應性樹脂之含量比(環氧基反應性樹脂/環氧樹脂)沒有特別限制，從耐熱性與黏著性觀點來看，以0.5~1.0為佳，以0.8~1.0為更佳。
在前述黏著劑層上前述矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂、以及環氧樹脂及環氧基反應性樹脂之含有率並沒有特別限制。從黏著性與耐熱性觀點來看，黏著劑層之固體成分中之樹脂總量為100質量%以下時，當矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂之含有率為30質量%~60質量%，環氧樹脂之含有率為10質量%以上，環氧基反應性樹脂之含有率為10質量%以上時為佳。又當矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂之含有率為30質量%~60質量%，環氧樹脂之含有率為10質量%~30質量%，環氧基反應性樹脂之含有率10質量%~30質量%為更佳。
環氧樹脂之含有率為10質量%以上時，矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂與環氧基反應性樹脂之相容性提高，耐熱性更加提高。又環氧基反應性樹脂之含有率為10質量%以上時，耐熱性更加提高。
在前述黏著劑層上對於前述環氧樹脂及環氧基反應性樹脂之總含量之前述矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂之含量之含量比率(環氧樹脂及環氧基反應性樹脂/矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂)並沒有特別限制。從黏著性與耐熱性觀點來看，以2/3~7/3為佳，以2/3~4/3為更佳。
前述黏著劑層，如有必要進而含有環氧樹脂之硬化劑、硬化促進劑等亦可。作為環氧樹脂之硬化劑、硬化促進劑，如果是與環氧樹脂反應之物、或促進硬化者並沒有制限。例如可列舉胺化合物、咪唑化合物、酸酐化合物等。
作為胺化合物，可列舉雙氰胺、二胺基二苯基甲烷、胍脲等。又作為酸酐化合物，可列舉苯二甲酸酐、二苯甲酮四羧酸二酐、甲基海米克酸(Hymic acid)等。再來作為硬化促進劑，可以使用作為咪唑化合物烷基來取代咪唑、苯並咪唑化合物。
進而前述黏著劑層，進一步包含矽烷偶合劑、耐電解腐蝕增加劑、阻燃劑、防鏽劑等之添加劑亦佳。
作為設置前述黏著劑層於前述聚醯亞胺樹脂層上之方法，如果黏著劑層可以形成5μm~25μm之層厚的話並沒有特別限制。例如，含有黏著劑樹脂與溶劑之黏著劑清漆於聚醯亞胺樹脂層上經由進行塗佈.乾燥來形成。關於塗佈黏著劑清漆之方法，與前述之塗佈方法相同，又關於乾燥也與前述之乾燥步驟相同。
又乾燥步驟後之黏著劑層中之溶劑殘存率並沒有特別限制，以2質量%以下為佳。
前述基板，於黏著劑層上進一步含有金屬板亦可。金屬板，例如，作為散熱構件之機能。作為前述金屬板之種類，例如可列舉銅、鋁、不鏽鋼、鐵、金等。從黏著性之觀點來看以銅、鋁、或鐵為佳，從散熱性之觀點來看以銅或鋁為更佳。
又金屬板之大小、厚度等並沒有特別限制，可視目的做適當之選擇。 <基板之製造方法>
本發明之基板製造方法，其係包含具聯苯基四羧酸酐之酸酐、以及準備具二胺基二苯醚及苯二胺之二胺反應物之聚醯亞胺前驅物之步驟、與金屬箔之算術平均粗度(Ra)為0.3μm以下且最大粗度(Rmax)為2.0μm以下的面上，賦予前述聚醯亞胺前驅物之步驟、與於含有氮氣及氫氣之混合氣體環境下，從前述聚醯亞胺前驅物對聚醯亞胺樹脂進行脫水環化形成聚醯亞胺樹脂層之步驟、以及於前述聚醯亞胺樹脂層上設置黏著劑層之步驟。
關於準備聚醯亞胺前驅物之步驟，可準備如同前述之使酸酐及二胺反應而得到聚醯亞胺前驅物，又準備選擇市販之聚醯亞胺前驅物亦可。又賦予聚醯亞胺前驅物之步驟、形成聚醯亞胺樹脂層之步驟、以及設置黏著劑層之步驟之細節，如上所述。 <散熱基板>
本發明之散熱基板，其係前述基板之金屬箔進行電路加工形成電路層者。基板上之金屬箔進行電路加工之方法並沒有特別限制，適當選擇通常所用之電路形成方法。例如，例如使用通常之光微影法，可以形成電路層。 <散熱模組>
本發明之散熱模組，其係具備前述散熱基板、與配置於前述散熱基板上之元件中至少1種。前述元件，實裝於散熱基板之電路層上。
作為前述元件並沒有特別限制，以發熱性之元件為佳，以半導體元件為更佳，以LED元件為特佳。
又，實裝元件之電路層，其係前述基板之金屬箔可藉由通常所使用之方法進行加工而形成者。進而對元件之電路層之實裝方法上，可以適用通常所使用之方法並沒有特別制限。
前述散熱模組其實施形態之一例，邊參照圖面邊進行說明。圖1為展示實裝LED元件40於散熱基板10之使用例之概略剖面圖。
如同圖1所示之散熱基板10，其係由金屬板18、與黏著劑層16、與聚醯亞胺樹脂層14與電路層12依此順序進行層合所構成，於前述電路層12上實裝LED元件40。
在圖1，實裝LED元件40於散熱基板10之散熱模組，其係被用於通過熱傳導性黏著材層20而配置於金屬製外裝板30上。在此熱傳導性黏著材層20具導電性亦可。從LED元件40所產生的熱，構成散熱基板10之電路層12，通過聚醯亞胺樹脂層14及黏著劑層16有效傳導至金屬板18上，進而通過來自金屬板18之熱傳導性黏著材層20傳導至金屬製外裝板30上。因為散熱基板10其熱傳導性與絕緣性優異，熱傳導性黏著材層20即使具導電性也不會損害其信賴性，可以使從LED元件40發生之熱穩定下來並有效率地進行散熱。
圖2，其係展示實裝LED元件40於散熱基板10之使用方法之一例之發光模組100其概念性之剖面圖。如同圖2所示之發光模組100，其係由金屬製外裝板30、與熱傳導性黏著材層20、與實裝LED元件40於散熱基板10依此順序進行層合，進一步將散熱基板10、熱傳導性黏著材層20及金屬製外裝板30以螺絲釘50加以固定。
在前述發光模組100上，因為散熱基板10及熱傳導性黏合材料20其熱傳導性性優異，從LED元件40發生之熱，在圖2熱的流動如箭頭所示通過散熱基板10及熱傳導性黏著材層20有效傳導至金屬製外裝板30，可以展示其穩定之散熱效果。
進一步在前述發光模組100，因為作為散熱基板10之全體之絕緣破壞電壓高的緣故，具有優異之信賴性。 [實施例]
以下，本發明經由實施例來做具體地說明，本發明並非被限定在此等之實施例中。還有，另有註明除外，以「份」及「%」為質量基準。 <附聚醯亞胺樹脂層銅箔之製作> (聚醯亞胺前驅物之合成)
安裝熱電對、攪拌機、氮氣吹入口於5 L玻璃製反應釜中，邊以約300 ml/分鐘之氮氣吹入，同時加入P-苯二胺(以下，可略稱為「PPD」)129.7g(1.2莫耳)、與4,4’-二胺基二苯醚(以下，可略稱為「DDE」)60.1g(0.3莫耳)、與N-甲基-2-吡咯啶酮(以下，可略稱為「NMP」)3.6kg並攪拌，溶解其二胺成分。此溶液以水套(Water jacket)在50℃以下一邊進行冷却，同時緩緩加入3,3’,4,4’-聯苯基四羧酸二酐(以下，可略稱為「BPDA」)441.3g(1.49莫耳)使其聚合反應，得到聚醯亞胺前驅物清漆。
BPDA與二胺成分之莫耳比為1：1.01。 (聚醯亞胺前驅物層形成步驟)
於上述所得到之聚醯亞胺前驅物清漆，使用塗佈機(刮刀式塗佈機(Comma Coater))，以10μm之厚度塗佈於銅箔粗化面上。銅箔上，使用寬度540mm、厚度35μm之單面粗化電解銅箔(福田金屬股份有限公司製)。
塗佈聚醯亞胺前驅物清漆之銅箔，使用強制通風乾燥爐來去除溶劑，銅箔上設置聚醯亞胺前驅物層，製作附銅箔之聚醯亞胺前驅物薄膜。
聚醯亞胺前驅物層中之殘溶劑率為35%。
又在已使用電解銅箔之粗化面上其算術平均粗度(Ra)為0.2μm、最大粗度(Rmax)為1.8μm。 (聚醯亞胺樹脂層形成步驟)
上述所得到之附銅箔之聚醯亞胺前驅物薄膜，用熱風循環式烤箱進行連續熱處理，進行聚醯亞胺前驅物之脫水環化製作附銅箔之聚醯亞胺薄膜。
還有，使用熱風循環式烤箱之熱處理，使氮氣99體積%、氫氣1體積%所組成之混合氣體循環，於400℃條件10分鐘下進行。
對於所得到之附銅箔之聚醯亞胺薄膜，所形成聚醯亞胺樹脂層之厚度，使用觸診式粗度儀隨機選擇10處來進行測定，求取作為其算術平均值之聚醯亞胺樹脂層之平均厚度，為3.0μm。 (黏著劑清漆之調製)
55份矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂(日立化成工業股份有限公司製，商品名：KS9900F)、30份雙酚型環氧樹脂(DIC股份有限公司製，商品名：Epiclon840S)、15份多官能性環氧樹脂(日本化藥股份有限公司製，商品名：EPPN502H)、以及0.45份硬化促進劑(四國化成工業股份有限公司製，商品名：2-乙基-4-甲基咪唑)，各成分各別計量混合，來調製黏著劑清漆。 <實施例1> (黏著劑層形成步驟)
對於上述製作之附銅箔聚醯亞胺薄膜之聚醯亞胺樹脂層，以500W、180秒條件下經由氧氣電漿處理實施乾式蝕刻處理之後，用塗佈機(刮刀式塗佈機(Comma Coater)一)於聚醯亞胺樹脂層上，乾燥後以10μm之厚度由上述所得到之黏著劑清漆來進行塗佈。
尚，乾燥條件以130℃、5分鐘之乾燥條件進行。藉此，製作設有黏著劑層之附銅箔之聚醯亞胺薄膜之基板1。
又，黏著劑層中之殘溶劑率為1%以下。
所得到之設置黏著劑層之附銅箔之聚醯亞胺薄膜之基板，鋁板(日本輕金屬股份有限公司製，A5052、無表面處理、厚度1mm)上以緊黏著黏著劑層來進行層合，用熱板壓機以185℃、3MPa、90分鐘之條件進行硬化處理，得到評價試料A1。
用所得到之評價試料A1，如同以下來進行評價。評價結果如表1所示。 (熱電阻)
切斷成30mm見方之評價試料A1之銅箔上以形成10mm×15mm之長方形圖型經由蝕刻去除銅箔來製作試驗片。試驗片於120℃下乾燥30分鐘之後，於銅箔圖型上其電晶體(NEC製D401A K35S)經由焊料球固定來製作評價試料。
於冷却至0℃在台座上塗佈熱傳導性矽樹脂，其上使電晶體置於上側來設定評價試料A1。使用輻射溫度計(Keyence製IT2-50)測定連接部位之焊料球之溫度，同時在電晶體上連接10V、11V之電源(Metronix公司製B418A-16)及接地線使其通電。從通電1分鐘後溫度及印加電流值，算出熱電阻值。還有，印加電流值係用測試儀(Hewlett Packard公司製E2378A)來測定。
熱電阻之目標值為1.0℃/W以下。 (絕緣破壞電壓)
評價試料A1之銅箔上以形成直徑20mm之圓形圖型經由蝕刻去除銅箔而製作試驗片。試驗片於120℃下乾燥30分鐘之後，於耐電壓計(菊水電子工業股份有限公司製，TOS 8700)之板電極上將鋁板置於其下再放上試驗片，圓形圖型上搭載直徑20mm之電極，電極間施加2mA、0.5V之交流電壓。之後，慢慢將電壓昇壓，通電後電壓成為絕緣破壞電壓。
絕緣破壞電壓之目標值為3.0kV以上。 (銅箔剝離強度)
評價試料A1之銅箔面上以形成1mm寬之線經由蝕刻去除銅箔，於120℃下乾燥30分鐘來製作試驗片。關於150℃下進行500小時熱處理前之試驗片與150℃進行下500小時熱處理後之試驗片，各自於剝離強度測試儀(Orientech公司製，RTM500)上固定試驗片之鋁板，以剝離角90度、50mm/分鐘之條件下剝離黏著劑層，測定其負荷。
銅箔剝離強度之目標值於150℃下進行500小時熱處理前為0.7kN/m，於150℃下進行500小時熱處理後為0.5kN/m以上。 (層間剝離強度)
評價試料A1之銅箔面上以形成10mm寬之線使用切刀去除銅箔及聚醯亞胺樹脂層，於120℃下乾燥30分鐘來製作試驗片。關於150℃下進行500小時熱處理前之試驗片與150℃進行下500小時熱處理後之試驗片，各自於剝離強度測試儀(Orientech公司製，RTM500)上固定試驗片之鋁板，以剝離角90度、50mm/分鐘之條件下剝離黏著劑層，測定其負荷。
層間剝離強度之目標值於150℃下進行500小時熱處理前為0.7kN/m，於150℃下進行500小時熱處理後為0.5kN/m以上。 (焊接耐熱性)
評價試料A1切斷成5cm角後，將銅箔之半部面積經由蝕刻去除，於120℃下使其乾燥30分鐘之後，於300℃之焊錫槽上將銅箔面側置於下使其浮起，用浮動法來測量其到產生膨脹為止的時間。
焊接耐熱性之目標值為60秒以上。 <實施例2~6>
在實施例1中，除聚醯亞胺樹脂層及黏著劑層之厚度如表1所示變更以外其他與上述同樣條件製作評價試料A2~A6，同樣條件進行評價。 <實施例7~8>
在實施例4中，除銅箔算術平均粗度及銅箔粗化最大粗度如表1所示變更以外其他與上述同樣條件製作評價試料A7~A8，同樣條件進行評價。 <比較例1~4>
在實施例1中，除聚醯亞胺樹脂層及黏著劑層之厚度如表1所示變更以外其他與上述同樣條件製作評價試料C1~C4，同樣條件進行評價。 <比較例5~7>
在實施例2中，除銅箔算術平均粗度及銅箔粗化最大粗度如表1所示變更以外其他與上述同樣條件製作評價試料C5~C7，同樣條件進行評價。
使用實施例1~實施例8中所得到之基板所構成之評價試料，一邊維持絕緣破壞電壓、焊接耐熱性、銅箔、層間剝離強度同時保持熱電阻值為1.0(℃/W)以下。
另一方面，比較例1及比較例4中其熱電阻為大。又比較例2中其絕緣破壞電壓下降。又比較例3中其層間剝離強度及焊接耐熱性下降。進而比較例5~7中其絕緣破壞電壓下降。
藉由參照日本國專利申請2011-119555號所揭示之全體引入本說明書。
本說明書所記載全部之文獻、專利申請、及技術規格，經由參照個別文獻、專利申請、及技術規格具體且個別地結合到相同的程度上，通過引用併入本說明書。
10‧‧‧散熱基板
12‧‧‧電路層
14‧‧‧聚醯亞胺樹脂層
16‧‧‧黏著劑層
18‧‧‧金屬板
20‧‧‧熱傳導性黏著材層
30‧‧‧金屬製外裝板
40‧‧‧LED元件
50‧‧‧螺絲釘
100‧‧‧發光模組
[圖1]展示根據本實施形態散熱模組之一例之概略剖面圖。
[圖2]展示根據本實施形態散熱模組之使用態樣之一例之概略剖面圖。

权利要求:
Claims (12)
[1] 一種基板，其特徵係含有金屬箔；設置於前述金屬箔之算術平均粗度(Ra)為0.3μm以下且最大粗度(Rmax)為2.0μm以下的面上，平均厚度為3μm~25μm的聚醯亞胺樹脂層；及設置於前述聚醯亞胺樹脂層上，平均厚度為5μm~25μm的黏著劑層。
[2] 如申請專利範圍第1項之基板，其係再含有設置於前述黏著劑層上的金屬板。
[3] 如申請專利範圍第1項之基板，其中150℃、500小時之熱處理後之各層間的黏著力分別為0.5kN/m以上。
[4] 如申請專利範圍第1項之基板，其中前述聚醯亞胺樹脂層及黏著劑層之整體的絕緣破壞電壓為3kV以上。
[5] 如申請專利範圍第1項之基板，其中前述黏著劑層所含有的黏著劑樹脂之硬化後於常溫下的彈性模數為200MPa~1000MPa。
[6] 如申請專利範圍第1項之基板，其中前述聚醯亞胺樹脂層係含有由含有聯苯基四羧酸酐的酸酐與由含有二胺基二苯醚及苯二胺之二胺所得的聚醯亞胺樹脂。
[7] 如申請專利範圍第1項之基板，其中前述黏著劑層係含有矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂及環氧樹脂。
[8] 如申請專利範圍第1項之基板，其中前述黏著劑層之固體成分中之樹脂的總含有率為100質量%以下，前述樹脂所含有的矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂、可與前述矽氧烷改性聚醯胺醯亞胺樹脂相溶，且1分子中具有2個以上之環氧基的環氧樹脂、及1分子中具有3個以上之可與前述環氧基反應的官能基之多官能樹脂在前述固體成分中的含有率，依序分別為30質量%~60質量%、10質量%以上、及10質量%以上。
[9] 一種散熱基板，其特徵係藉由對申請專利範圍第1~8項中任一項之基板中的金屬箔實施電路加工而成。
[10] 一種散熱模組，其特徵係具備：如申請專利範圍第9項之散熱基板及配置於前述散熱基板上的元件。
[11] 一種基板的製造方法，其特徵係含有以下的步驟：準備含有聯苯基四羧酸酐的酸酐、含有二胺基二苯醚及苯二胺之二胺之反應物的聚醯亞胺前軀物的步驟；於金屬箔之算術平均粗度(Ra)為0.3μm以下且最大粗度(Rmax)為2.0μm以下的面上，賦予前述聚醯亞胺前軀物的步驟；在含有氮氣體及氫氣體之混合氣體氣氛下，將前述聚醯亞胺前軀物脫水環化為聚醯亞胺樹脂，形成聚醯亞胺樹脂層的步驟；及於前述聚醯亞胺樹脂層上設置黏著劑層的步驟。
[12] 如申請專利範圍第11項之基板的製造方法，其中前述聚醯亞胺前軀物係使1莫耳之聯苯基四羧酸酐與含有0.15莫耳~0.25莫耳之二胺基二苯醚、0.75莫耳~0.85莫耳之苯二胺的二胺反應的反應物。

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法律状态:
2017-06-21| MM4A| Annulment or lapse of patent due to non-payment of fees|

优先权:

申请号 | 申请日 | 专利标题

JP2011119555||2011-05-27||

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